我院刘德桃课题组充分依靠纳米纤维素构建具有高孔隙率、高比表面积及具有适用配位含氧官能团的的三维气凝胶结构优势，通过在一维纳米纤维素表面特殊的金属离子配位和冷冻干燥技术制备具有鲜艳紫色及结构稳定的ZIFs-纳米纤维素泡沫体，并经碳化等工序产生丰富的氧气捕获活性位点，并形成有利于提升电子迁移效率的纳米复合Co3O4结构，以提高电合成H2O2的生成效率。
研究背景：电化学法合成H2O2相较于传统蒽醌法，具有成本低、清洁生产、工序简单且安全性高的优势，在电芬顿、消毒杀菌、半导体等重要领域具有较为广阔的应用前景。然而目前阴极电催化材料常采用石化碳基如炭黑、石墨烯等催化材料存在成本高昂、资源短缺和制备工艺复杂等不足，而部分有望替代的生物质碳基催化材料仍受限于H2O2产率较低等瓶颈，限制了其应用场景。因此，合理设计一种用于高效合成电化学合成H2O2的生物质基2电子电催化材料具有重要的现实意义和研究价值，并在高级氧化技术及消毒领域具有重要的应用前景。
图1 催化剂结构及H2O2生产性能
图2 气体扩散电极H2O2生产性能与应用
基于Co3O4的（311）晶面进行密度泛函理论（DFT）计算发现，Co3O4由2个CoO4四面体和6个CoO6八面体组成，CoO4四面体结构中由于氧原子的缺失而存在氧空位，这些氧空位在费米能级附近通过杂化轨道诱导新的电子态出现，从而促进O2的快速电子转移和活化，使得*OOH的结合能降低，有利于*OOH的质子化并促进H2O2合成。
通过优化设计制备气体扩散电极，发现其H2O2合成产率能够达到510.58 mg·L-1·cm-2·h-1，是目前其他生物质碳基催化材料10～250倍，同时多于传统化石碳基催化剂。通过设计构筑协同增效的双阴极电芬顿技术装置，可以高效率分解常规有机污染物（30分钟内去除率高达99.43%），同时经技术扩展及试验验证表明：该关键核心技术还具有对其他废水如养殖废水、SPA废水、涂料废水、造纸废水及洗衣机免洗衣服洗衣等高效快速除污净污具有非常广阔的应用前景，并能有望替代现用化学消毒片技术在军民两用野外便携式净水消毒及健康饮水具有重要的应用潜力。
作者信息：
2024年7月1日，该科研成果以Scalable Cathodic H2O2 Electrosynthesis using Cobalt-Coordinated Nanocellulose Electrocatalyst为题名获得国际期刊《Small》在线发表。我院刘德桃老师为论文的通讯作者，硕士生钱志云为论文第一作者，与澳门大学潘晖教授团队共同合作，其他参研人员刘地博士、罗瑶、暨文浩、王艳、陈永豪、胡睿、吴培琳、段雨龙等人均为本项工作做出了重要贡献。该项研究得到了广东省自然科学基金项目等课题的资助。
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202403947
课题组简介：
刘德桃课题组的研究致力于开展纤维素绿色可溶性制备、木质纤维素材料塑性加工策略及其物化结构调控，发现和探索自然界生物质树木等生长过程中独特的物质运输转化机制，设计和开发低碳绿色的环境友好材料（功能木材、纤维素膜、特种纳米纸及泡沫）及绿色湿-热能源材料的关键理论与制备技术，并推动其在一些关键领域的推广与应用，鼓励以更健康、更清洁、更低碳的技术路径积极应对现代工业、生活中的科技挑战。目前已在国际期刊杂志Advanced Science, Small, Nano Energy, Energy & Environmental Science, Advanced Materials等发表高质量论文70篇，论文引用近2000次，H-Index 23；申请国家发明专利约50件（已授权近30件）及美国PCT授权专利，主持国家、省部级及企业技术开发项目近30项，有多项成果获得批量生产与应用，相关成果多次获得包括麻省理工科技评论等科技媒体报道。与浙江大学、华中科技大学、南方科技大学、美国东北大学、美国马里兰大学、澳门大学等境外高水平大学开展联合研究。社会学术兼职或荣誉主要包括：荣获IAAM杰出科学家奖、广东省首批“特支计划”科技创新青年拔尖人才（新材料领域）等，指导8297至尊品牌游戏官方网站参加“挑战杯”全国大8297至尊品牌游戏官方网站课外学术科技作品竞赛省赛(特等奖)等及其参与的作品荣获中国“互联网+”大8297至尊品牌游戏官方网站创新创业大赛决赛(铜奖)、中国“互联网+”大8297至尊品牌游戏官方网站创新创业大赛广东省分赛高教主赛道决赛(金奖)等奖项。
（图/文 刘德桃）